研究揭示了形成强金属载体相互作用状态的气相迁移途径

强金属-载体相互作用(SMSI)是多相催化中最重要的概念之一。在预处理或反应过程的触发下，负载型金属纳米颗粒可能部分或完全被载体衍生的覆盖层包裹，这会影响负载型金属催化剂的催化性能。然而，SMSI状态的形成机制仍不清楚。

近日，中国科学院大连化学物理研究所付强研究员团队提出了SMSI形成的气相迁移路线。该工作发表在AngewandteChemie国际版上。

到目前为止，已经提出了载体衍生物质在金属表面上的两种扩散途径，包括界面合金化和表面迁移。

在这项工作中，研究人员将ZnO颗粒和Cu/Al2O3粉末以双床模式(ZnO||Cu/Al2O3)放置在微反应器中。通过利用Zn物种在CO2/H2气氛(0.5%CO2/H2，450°C)中的气相迁移，他们发现在Cu纳米颗粒(Cu纳米颗粒)表面生长了一层自限性薄ZnOx覆盖层。@ZnOx)在Cu/Al2O3催化剂中没有过量的ZnOx沉积和聚集。因此，他们获得了最佳数量的ZnOx-Cu界面位点，从而增强了甲醇合成活性。

此外，研究人员证明，自限性Cu@ZnOx封装结构的形成是由于Zn原子从ZnO颗粒中蒸发，迁移到Cu/Al2O3催化剂上，并进一步沉积在Cu表面上。在处理温度下还原H2和氧化CO2组分的协同作用下形成ZnOx覆盖层。

“我们的工作阐明了高温氧化还原气氛诱导的气相迁移途径，以形成封装结构或经典的SMSI状态，”傅教授说。