各向异性等离子体激元工程解锁多级偏振上转换

新加坡国立大学(NUS)的研究人员推出了上转换等离子体载体平台，可以精确控制各向同性上转换纳米颗粒(UCNP)的偏振。这是通过将上转换激活剂与精心设计的各向异性间隙等离子体模式支持的超表面耦合来实现的。

混合系统中的光子-等离子体耦合是研究纳米尺度光与物质相互作用的强大工具，在各种领域具有潜在的应用，包括微型固态激光器、超紧凑光谱仪、片上分子传感和偏振成像。稀土掺杂的UCNPs由于其独特的发射峰、大的反斯托克斯位移和优异的光稳定性而特别有前途作为量子光源。

这些发射峰提供的特征光谱指纹使准确识别信息变得更加容易。虽然上转换混合系统已被探索通过表面等离子体-光子耦合增强光致发光和衰变动力学，但小型UCNP的晶格对称性使其难以实现偏振各向异性。此外，光偏振的控制对于信息编码、显示技术和生物传感等多种应用至关重要。

新加坡国立大学化学系刘晓刚教授领导的研究小组构思了一种通过将上转换激活剂与复杂纳米结构(称为各向异性间隙等离子体模式支持的超表面)耦合来实现对各向同性UCNP的精确偏振控制的方法。该研究发表在《化学》杂志上。

通过采用金属棒状天线，研究人员能够以类似于将收音机调谐到不同无线电台的方式控制这些各向同性UCNP的光偏振。这使得他们能够控制这些各向同性UCNP从可见光到近红外范围的光偏振，克服了晶体对称性带来的限制。

金属-绝缘体-金属设计确保在正交方向上存在强双谐振模式，并且彼此之间的干扰最小。它还解耦了涉及光激发和发射的过程。

通过利用远场激发和近场电磁干扰，可以控制各向同性UCNPs产生发射幅度的周期性变化，激发偏振灵敏度高达83%。

研究小组进一步探索了天线周围光粒子的局部密度如何影响混合纳米平台释放能量的方式。通过线性激励系统，这种混合纳米平台可以在四种上转换偏振态之间切换，从而允许以平行或正交偏振配置实现多个级别的光输出。

他们的数值研究进一步揭示了各向异性等离子体激元模式如何选择性地影响发射光的偏振态。具体而言，当激发增强因子远大于发射增强因子时，上转换偏振态由激发偏振决定，从而产生平行偏振特性。

相反，当发射增强因子与激发增强因子相当时，耦合的上转换发射器产生具有各向异性特性的发射光。

刘教授说：“多级上转换偏振可以为创新光子系统铺平道路，提供定制光频率和方向的灵活性，以独特的方式使用光。这为开发以新颖方式利用光的紧凑型设备开辟了令人兴奋的前景。先进的光子学。”