新型太阳能电池和照明材料背后令人意外的漩涡

金属卤化物钙钛矿被发现是一种在将光转化为电流方面胜过硅的半导体，自从这种半导体被发现以来，在过去的十年里得到了迅速发展。

TACC 的 Frontera 和 Lonestar6 超级计算机上的模拟揭示了电子和原子准粒子中令人惊讶的涡旋结构，称为极化子，有助于利用阳光产生电能。

这项新发现可以帮助科学家开发新型太阳能电池和 LED 照明。这种照明被誉为环保、可持续的技术，可以重塑照明的未来。

“我们发现电子形成局部的窄波包，即极化子。这些‘电荷团’——准粒子极化子——赋予钙钛矿特殊的性质，”物理学教授、自然科学学院量子材料工程系主任、德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学研究所(奥登研究所)核心教员 Feliciano Giustino 说道。

吉斯蒂诺 (Giustino) 是2024 年 3 月在《美国国家科学院院刊》上发表的有关卤化物钙钛矿中发现的极化子研究的共同作者。

“这些极化子显示出非常有趣的模式。原子围绕电子旋转，形成以前从未观察到的涡旋，”吉斯蒂诺说，他也是奥登研究所量子材料工程中心主任。

极化子的涡旋结构可能有助于电子保持激发态，当光子在原子水平上撞击化合物时就会发生这种情况。

“我们怀疑这种奇怪的涡旋结构会阻止电子回到未激发能级，”Giustino 解释道。“这种涡旋是卤化物钙钛矿晶格材料中受保护的拓扑结构，可以长时间保持在原位，使电子可以流动而不会损失能量。”

钙钛矿结构是一种已知材料，已有一百多年的历史，古斯塔夫·罗斯 (Gustav Rose) 于 1839 年发现了钙钛氧化物钙钛矿 CaTiO3。最近，2012 年，吉斯蒂诺与牛津大学科学家亨利·斯内斯 (Henry Snaith) 的团队合作，后者发现了一种名为卤化物钙钛矿的新型钙钛矿，其中的氧被卤素取代，卤素是与金属反应时形成盐的元素。

“事实证明，太阳能电池中的卤化物钙钛矿表现出卓越的能量转换效率，”Giustino 说。

相比之下，硅的最高效率约为 25%，这意味着来自太阳的所有能量中，四分之一被转化为电能。为了达到 25% 的效率，硅花了大约 70 年的时间开发。另一方面，卤化物钙钛矿仅用 10 年就达到了 25% 的效率。

“这是一种革命性的材料，”Giustino 说。“这解释了为什么许多从事光伏研究的团队转向钙钛矿，因为它们非常有前景。我们的贡献是使用计算方法研究基本原理，在单个原子层面上深入研究这些化合物的性质。”

在这项研究中，Giustino 使用了德克萨斯高级计算中心 (TACC) 授予的Lonestar6和Frontera超级计算机的分配，以及美国国家能源研究科学计算中心 (NERSC) 的美国能源部 (DOE) 超级计算机的分配。

“这项研究是能源部赞助的一个项目的一部分，该项目在 TACC 和 Frontera 的支持下已经进行了好几年，我们开发了研究电子如何与底层原子晶格相互作用的方法，”Giustino 说。

例如，Giustino 说，在卤化物钙钛矿的情况下，他们发现的大型极化子需要大约五十万个原子的模拟单元，而这无法用标准方法来研究。

为了在超级计算机上管理这些计算，Giustino 和他在奥斯汀及其他地方的合作者开发了EPW，这是一种开源 Fortran 和消息传递接口代码，用于计算与电子-声子相互作用相关的属性。EPW 代码专门研究电子如何与固体晶格中的振动相互作用，从而导致极化子的形成。该代码目前由 Giustino 领导的国际合作开发。

“我们与 TACC 的合作不仅仅是使用先进的计算资源，”Giustino 说道。“最重要的部分是与人员的互动。他们帮助我们分析代码，并通过应用分析工具来研究性能下降，确保我们避免瓶颈，这在他们身上发挥了重要作用。EPW 代码的大部分工作都是与 TACC 专家合作完成的，他们帮助我们改进代码扩展，以便在超级计算机上获得最佳性能。”

“我的团队与 TACC 合作优化了 EPW 代码，这让我们能够突破研究领域的界限，了解和发现新的重要材料。这是理论、算法和高性能计算的结合，我们与 TACC 的同事进行了多次反复交流，以确保我们以最可行的方式使用超级计算机，”Giustino 说道。

另一个可能的应用是开发铁电存储设备，这是一种可以更紧凑的计算机存储器。在这种存储器中，信息是通过施加电场下晶体中原子的振动来编码的。

“对高性能计算和未来计算的投资对科学至关重要，”Giustino 总结道。“它需要大量投资，就像维持和扩展 TACC 等设施一样。”