具有分子陷门的材料有望实现高选择性气体吸附
发布时间:2024-07-19 14:57:02 编辑:纪姬炎 来源:
由香港城市大学科学家领导的国际团队发现了一种具有一维通道的柔性金属有机骨架(MOF),可充当“分子活门”,根据温度和压力的变化选择性地吸附二氧化碳等气体。
在《Small》杂志上发表并刊登在期刊封底的一项研究中,包括澳大利亚同步加速器首席光束线科学家顾勤奋博士在内的研究人员报告了一种固体一维通道离子金属有机骨架(MOF)具有可以容纳气体分子的内部空隙。
他们发现了一种对温度敏感的气体吸附行为,类似于十年前主要作者在具有三维骨架结构的矿物CHA沸石中发现的“分子陷门”效应。
框架外阴离子是不属于材料主要结构框架的带负电荷的离子,它们充当“大门”,在热或压力下从其通常的位置移动,从而允许气体进入。
气体分离在许多工业环境中都至关重要,包括天然气分离、碳捕获和氢气净化等应用。然而,当气体尺寸相似且具有相同特性时,实现高气体选择性很困难。
不同的客体分子对吡啶基配体中阴离子的偏转(瞬时开门)产生不同的能垒,从而实现基于不同特定阈值温度的气体分离,以实现气体的独占进入。
较大的球形阴离子提高了对温室气体CO2/CH4、碳氢化合物C3H6/C3H8和天然气N2/CH4等气体的选择性。
尽管这一现象是在低温下观察到的,分离能力也有限,但研究人员表示,这一概念可以应用于设计其他类型的MOF。这一发现可能会导致创造出具有高表面积的“分子陷阱门”MOF,从而提供更好的容量和分离性能。
香港城市大学能源与环境学院副教授尚进教授表示:“这一发现挑战了传统观点,即气体吸附仅与气体亲和力或基于尺寸的筛分有关,突出了客体诱导的阴离子运动在MOF内气体扩散中的作用。”尚进教授是本文第一作者田元萌的指导老师。
我们仔细研究了MOF相对于温度的灵活性,因为MOF中温度触发的栅极开启行为通常与结构转变有关。
利用澳大利亚同步加速器的大分子晶体学和粉末衍射光束线,在不同温度下进行了原位单晶X射线衍射实验和原位同步加速器粉末X射线衍射测量,以识别MOF的拓扑灵活性。
顾博士解释说:“XRD衍射用于了解结构框架的灵活性和阴离子作为守门人对温度的反应的运动,以及确认阴离子交换的成功和确定交换率。”
大分子晶体学光束线科学家StefanieBird博士协助进行单晶测量,提供了不同温度下结构变化的信息。
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